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Sandbox Physics
声子导热

L3 · 第 5 章

正常散射与第二声:热为什么会像波一样来回振荡

扩散中,热只能从热处流向冷处。可是如果声子之间的碰撞大多不改变它们的总动量,热流本身就有了“惯性”:热条纹里的声子整体冲向冷条纹,冲过头,再折回来。这时温度像声波一样振荡,叫第二声。这一章用一个两种散射率的灰体模型推出第二声的方程,算出它的速度和出现的条件,并用热光栅实验看冷热条纹怎样互换位置。

两种散射:守恒动量与不守恒动量

Lee 等人在讨论石墨烯中的声子流体力学时,把声子散射分成两类。正常散射在声子之间重新分配能量和动量,但总的晶体动量不变;倒逆散射、杂质散射和边界散射会改变总动量,统称电阻性散射。

只有电阻性散射能让热流衰减。正常散射很快时,声子分布迅速趋向一个整体漂移的平衡分布:各方向的声子数不再相同,而是整体朝某个方向偏,携带一定的热流。正常散射保持这份热流,只有电阻性散射能消耗它。

Lee 等人指出,要看到声子流体力学,正常散射必须远比电阻性散射频繁。对 100 K 附近的石墨烯,他们算出的正常散射率约为每秒十的十次方量级,比金刚石高约两个数量级,这正是石墨烯和石墨适合观察第二声的原因。

来源:S. Lee

两种散射率的灰体模型

沿用第四章,只看一个空间傅里叶分量 eiqxe^{iqx}。记 F(μ,t)F(\mu,t) 为方向余弦 μ\mu 上的声子能量(以温度为单位),θ\theta 是它对方向的平均,即当地温度,JJ 是它的一阶矩,即热流除以 CvCv。

电阻性散射以时间 τR\tau_R 把分布拉向静止的平衡 θ\theta;正常散射以时间 τN\tau_N 把分布拉向漂移平衡 θ+3μJ\theta+3\mu J,后者携带与当前分布相同的热流,所以正常散射不改变 JJ。实验的求解器在 64 个方向上精确积分这个方程。

长周期时这个模型回到扩散,扩散率 α=v2τR/3\alpha=v^2\tau_R/3,只含电阻性散射时间。

∂F∂t+iqvμF=−F−θτR−F−θ−3μJτN,θ=12∫−11F dμ,J=12∫−11μF dμ\frac{\partial F}{\partial t}+iqv\mu F=-\frac{F-\theta}{\tau_R}-\frac{F-\theta-3\mu J}{\tau_N},\qquad \theta=\tfrac12\int_{-1}^{1}F\,d\mu,\quad J=\tfrac12\int_{-1}^{1}\mu F\,d\mu
与真实材料相比,这里所有声子只有一个速度和两个散射时间。它是能把两种散射的作用分开的最简单模型。

来源:S. Lee · A. A. Maznev

正常散射极快时:热的阻尼波方程

对方程取零阶矩和一阶矩。零阶矩给出能量守恒:θ˙=−iqvJ\dot\theta=-iqvJ。一阶矩里出现 μ2\mu^2 的平均;当正常散射极快时,分布就是漂移平衡 θ+3μJ\theta+3\mu J,这个平均等于 θ/3\theta/3,于是 J˙=−iqvθ/3−J/τR\dot J=-iqv\theta/3-J/\tau_R。

消去 JJ 就得到一个阻尼振子方程,也就是电报方程。波速 c=v/3c=v/\sqrt3。Lee 等人也写道,对三维德拜固体,第二声速度约为声速除以根号三。

初始条纹没有热流,θ˙(0)=0\dot\theta(0)=0。当 cq>1/(2τR)cq>1/(2\tau_R) 时解是振荡的,振幅包络按 e−t/(2τR)e^{-t/(2\tau_R)} 衰减,信号在半个振荡周期 t=π/ω′t=\pi/\omega' 处到达最低点并变负。

θ¨+θ˙τR+c2q2θ=0,c=v3\ddot\theta+\frac{\dot\theta}{\tau_R}+c^{2}q^{2}\theta=0,\qquad c=\frac{v}{\sqrt3}
当 τR\tau_R 很短时,惯性项可以忽略,方程回到扩散,α=c2τR=v2τR/3\alpha=c^2\tau_R=v^2\tau_R/3。
θ(t)=e−t/(2τR)[cos⁡ω′t+sin⁡ω′t2τR ω′],ω′=c2q2−14τR2\theta(t)=e^{-t/(2\tau_R)}\left[\cos\omega' t+\frac{\sin\omega' t}{2\tau_R\,\omega'}\right],\qquad \omega'=\sqrt{c^{2}q^{2}-\frac{1}{4\tau_R^{2}}}
这个解的导数正比于 −sin⁡ω′t-\sin\omega' t,所以第一个极小值正好在 t=π/ω′t=\pi/\omega',值为 −e−π/(2τRω′)-e^{-\pi/(2\tau_R\omega')}。

来源:S. Lee

第二声的频率窗口

Lee 等人给出第二声出现的条件:振荡频率 Ω\Omega 要高于电阻性散射率、低于正常散射率,即 1/τR<Ω<1/τN1/\tau_R<\Omega<1/\tau_N。频率太低,热流在一个周期内就被电阻性散射耗尽,回到扩散;频率太高,正常散射来不及建立漂移平衡,声子各自飞行。

在热光栅里 Ω=cq=2πc/L\Omega=cq=2\pi c/L,所以窗口对应一段周期范围。还要注意一个更细的界限:电报方程要真正振荡,需要 cq>1/(2τR)cq>1/(2\tau_R),比窗口的下限宽一倍。

灰体模型有一个必须说明的缺陷:完全不散射时,振幅按 sin⁡(qvt)/(qvt)\sin(qvt)/(qvt) 变化,它也会变负,最低约为 −0.217。这是因为所有声子速度相同、同步飞行。Huberman 等人在 50 K 下把石墨的散射全部关掉做的计算里,凹陷消失了,因为真实声子速度分布很宽。所以在灰体模型里,单凭信号变负并不能证明第二声;要看它随周期和散射时间怎样变化。

来源:S. Lee · S. Huberman

完整例题:“第二声”预设

题目:实验的“第二声:条纹互换”预设取声子速度 v=10 μm/nsv=10\,\mu\mathrm m/\mathrm{ns}、周期 L=10 μmL=10\,\mu\mathrm m、τR=5 ns\tau_R=5\,\mathrm{ns}、τN=0.01 ns\tau_N=0.01\,\mathrm{ns}。这些都是为了看清现象而设的数,不对应某种材料。求波速、振荡频率、频率窗口,以及电报方程给出的最低点时间和最低值。

波速 c=10/3=5.774 μm/nsc=10/\sqrt3=5.774\,\mu\mathrm m/\mathrm{ns},波数 q=2π/10=0.6283 μm−1q=2\pi/10=0.6283\,\mu\mathrm m^{-1},Ω=cq=3.628 ns−1\Omega=cq=3.628\,\mathrm{ns^{-1}}。窗口是 0.2<Ω<100 ns−10.2<\Omega<100\,\mathrm{ns^{-1}},Ω\Omega 落在其中。

ω′=3.6282−0.12=3.626 ns−1\omega'=\sqrt{3.628^2-0.1^2}=3.626\,\mathrm{ns^{-1}},最低点在 t=π/ω′=0.866 nst=\pi/\omega'=0.866\,\mathrm{ns},值为 −e−0.1×0.866=−0.917-e^{-0.1\times0.866}=-0.917。冷热条纹几乎完全互换。

实验的 64 方向求解器保留了有限的 τN\tau_N,给出的最低值是 −0.876,出现在 0.871 ns。比电报方程浅一些,是因为 0.01 ns 的正常散射还不算无限快。

这个差别可以算出来。正常散射有限时,分布还剩一点二阶矩(μ2\mu^2 的项),它被散射以时间 τ\tau 拉回,1/τ=1/τN+1/τR1/\tau=1/\tau_N+1/\tau_R。把这一项保留到最低阶,阻尼多出一个随 q2q^2 增长的部分:γ=1/(2τR)+215v2τq2\gamma=1/(2\tau_R)+\tfrac{2}{15}v^2\tau q^2。这里多出的是 0.0525 ns−10.0525\,\mathrm{ns^{-1}},γ=0.1525 ns−1\gamma=0.1525\,\mathrm{ns^{-1}},最低值变成 −e−0.1525×0.867=−0.876-e^{-0.1525\times0.867}=-0.876,与求解器一致。周期越短,这部分阻尼越重要,所以实验拟合阻尼波时也带上它。

来源:S. Lee · S. Huberman

到实验里试一试

让冷热条纹互换

  1. 选“第二声:条纹互换”预设。看舞台上的条纹在 1 ns 附近怎样冷热互换,读出光栅振幅的最低值。
  2. 看右侧的方向图:两条纹之间的橙色曲线明显偏向一侧,说明那里的声子在整体漂移。
  3. 把电阻性散射时间逐步调短,找到振荡消失、最低值不再为负的位置,与本章的阻尼条件比较。

区分第二声和自由飞行

  1. 选“自由飞行:一个小凹陷”预设,记下最低值;再选“电阻性散射太强:没有波”预设,记下最低值。
  2. 用本章的说法解释:为什么灰体模型的自由飞行也会让信号稍稍变负,而这不是第二声。

练习与解答

  1. 取 v=10 μm/nsv=10\,\mu\mathrm m/\mathrm{ns}、τR=5 ns\tau_R=5\,\mathrm{ns}、τN=0.01 ns\tau_N=0.01\,\mathrm{ns}。频率窗口对应的光栅周期范围是多少?

    展开解答

    由 Ω=2πc/L\Omega=2\pi c/L,下限 Ω=1/τR\Omega=1/\tau_R 对应 L=2πcτR=181 μmL=2\pi c\tau_R=181\,\mu\mathrm m,上限 Ω=1/τN\Omega=1/\tau_N 对应 L=0.363 μmL=0.363\,\mu\mathrm m。周期在这两者之间时可以看到第二声。

  2. 同样的参数下,电报方程真正振荡要求周期小于多少?

    展开解答

    要求 cq>1/(2τR)cq>1/(2\tau_R),即 L<4πcτR=363 μmL<4\pi c\tau_R=363\,\mu\mathrm m,比窗口下限对应的周期长一倍。

  3. 若一种三维德拜固体的声速是 6351 m/s,按 Lee 等人的近似,它的第二声速度约是多少?

    展开解答

    6351/3=3667 m/s6351/\sqrt3=3667\,\mathrm{m/s}。这只是德拜模型的近似;石墨的第二声速度介于慢横波和快横波之间,不能用这个公式估计。

  4. 为什么正常散射本身不产生热阻,却是第二声的必要条件?

    展开解答

    正常散射守恒晶体动量,把分布拉向携带同样热流的漂移平衡,所以不消耗热流,不产生热阻。但正是它让所有声子一起漂移,热流才有了惯性,温度才能像波一样振荡。没有它,各个声子各自飞行,只剩扩散或自由飞行。

来源与复算范围

  1. A. A. Maznev, J. A. Johnson and K. A. Nelson, Onset of nondiffusive phonon transport in transient thermal grating decay, Physical Review B 84, 195206 (2011), arXiv:1108.3770v2

    通读全文(arXiv 第 2 版)。引言部分:动理学理论给出的几十纳米平均自由程、把灰体近似称为过度简化、理论上常用的两块黑体壁之间的平板、由泵浦光交叉角决定的光栅周期,以及硅在 1 到 10 µm 周期下约 0.3 到 30 ns 的光栅衰减时间。摘要指出,硅的有效热导率在周期大到 10 µm 时仍有明显下降。课程没有引用这篇论文的公式编号。

  2. S. Lee, D. Broido, K. Esfarjani and G. Chen, Hydrodynamic phonon transport in suspended graphene, Nature Communications 6, 6290 (2015), doi:10.1038/ncomms7290

    读过正文和方法部分,没有打开补充材料。这里用到:正常散射守恒晶体动量,倒逆散射等电阻性过程不守恒;第二声需要一个介于电阻性散射率和正常散射率之间的频率窗口;三维德拜固体中第二声速度约为声速除以根号三;以及预测的石墨烯第二声速度约 2000 到 3000 m/s。课程没有引用这篇论文的公式编号。

  3. S. Huberman, R. A. Duncan, K. Chen, B. Song, V. Chiloyan, Z. Ding, A. A. Maznev, G. Chen and K. A. Nelson, Observation of second sound in graphite at temperatures above 100 K, Science (2019), doi:10.1126/science.aav3548, arXiv:1901.09160v1

    据 arXiv 第 1 版通读全文,包括补充材料。这里用到:515 nm 泵浦、532 nm 探测光外差检测的瞬态光栅装置;扩散时间常数等于周期平方除以四倍 π 平方再除以扩散率;300 K 下 37.5 µm 周期测得 11 cm²/s,以及短周期时比扩散更慢的衰减(图 1);85 K 时信号翻负和由第一个极小值得到的约 3200 m/s 速度(图 2);104 K 和 125 K 仍有振荡、150 K 和 50 K 时消失(图 3);预测的 50 到 250 K 窗口(图 4);第一性原理给出的 3650 m/s;以及补充材料中 7.5 µm 曲线在约 1.2 ns 处的极小值和振荡期间约 0.2 K 的光栅振幅。没有把《科学》正式发表版与 arXiv 第 1 版逐行对照。

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