散开的相位为什么能形成光子回波

先追踪一个分子的相位

在平均共振频率随转的参考系里，单个分子只剩频率偏移 $\delta\omega$。第一段持续 $t_1$，最后一段持续 $t_3$。重聚路径的相位因子依赖二者之差，不重聚路径依赖二者之和。

倒转发生在响应路径的相干相位上。原子并未倒着走，环境里散失的信息也不会因此全部回来。若分子的频率在两段之间改变，重聚就会不完全。

对应阅读：Andrei Tokmakoff

把所有分子的箭头相加

对标准差为 $\sigma_\omega$ 的静态 Gaussian 频率分布平均，再加入每段相干的指数衰减，得到下面的回波包络。$A(T)$ 单独表示等待时间内这条布居路径的振幅变化；具体布居传播需要按所选模型确定。

当 $t_3=t_1$ 时，静态频率造成的 Gaussian 因子回到一。均匀衰减仍然保留。比较多组第一段间隔的回波振幅，就能测到静态频率分散无法消去的衰减。

完整算例：从第三个脉冲开始计时

第一段间隔取 $t_1=0.6\,\mathrm{ps}$，等待时间取 $T=1.0\,\mathrm{ps}$。三个脉冲依次位于 $0,\ 0.6,\ 1.6\,\mathrm{ps}$。理想静态重聚中心在第三个脉冲后的 $0.6\,\mathrm{ps}$，即实验室时间 $2.2\,\mathrm{ps}$。

若 $\gamma=0.5\,\mathrm{ps}^{-1}$，回波中心的均匀振幅因子为 $e^{-0.6}\approx0.549$。若还观测单独信号强度，这个因子要平方；异频交叉项对信号场则是一阶。均匀衰减把实际包络最大值略微推到静态重聚中心之前。“相位重聚时刻”与“衰减包络的最大值”需要分别标明。

两脉冲回波常说出现在第一个脉冲后两倍延迟处，是因为同一个第二脉冲提供了两次作用。这里的三脉冲刺激回波有单独的等待间隔，回波时刻应从第三束脉冲起算，再加上第一段间隔。

相位循环把目标分量挑出来

分别把前两束脉冲相位取四个四分之一圈，共记录十六组。重聚信号随第一相位反向旋转、随第二相位同向旋转。用相反的复权重乘每次记录，再求平均，目标分量会同向叠加，固定背景与单束漏光则抵消。

对应阅读：Park

脉冲有宽度，回波也有适用范围

有限脉冲只覆盖一段频率，样品中频率偏得太远的分子不容易被激发。参考实验用 Gaussian 频谱权重描述这种选择，并把脉冲当作有明确先后次序的短作用。若脉冲互相重叠，响应的时间排序和卷积都要重新处理。

界面中的两能级回波用于看清相位机制。真实振动还有第二激发能级；只保留两能级，会漏掉能抵消信号的激发态吸收。下面把这条路径补回来，才能解释二维红外中的正负峰。

对应阅读：Andrei Tokmakoff