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Sandbox Physics

E49 · 电子采集

超快 TEM：时间分辨与计数的取舍

把许多弱电子脉冲累加起来，能看清一个强脉冲会模糊掉的快过程吗？ 可以，只要每次泵浦后过程都一模一样地重演。弱脉冲里电子少，彼此几乎不排斥，脉冲就能保持很短。重复许多次再累加，计数也就够了。要是每次的过程不一样，这些差别会被平均掉，看不出来。

记录一组不同延迟的图像和一幅未泵浦参考，再从相机计数拟合弛豫过程；改变每个脉冲的电荷，并检验过程能不能重复。

交互模型超快 TEM：时间分辨与计数的取舍
记录样品事件总数—\text{—}
计算响应半高全宽—\text{—}
拟合弛豫时间—\text{—}
拟合相对均方根误差—\text{—}
更多测量与实验目标
存储帧数—\text{—}
理想样品调度时间—\text{—}
存储每帧入射电子数—\text{—}
每帧脉冲数—\text{—}
计算空间点扩散半高全宽—\text{—}
所选记录延迟—\text{—}
记录参考区域事件数—\text{—}
实验目标—\text{—}

物理教程

超快 TEM：时间分辨与计数的取舍

背景超快 TEM 里，光泵浦先让样品发生变化，电子脉冲在设定的延迟之后给它成像。这里你记录一组延迟图像和一幅未泵浦参考，再从相机计数拟合弛豫过程；同时改变每个脉冲的电荷，并检验过程能否重复。

为什么值得理解把更多电子塞进一个脉冲，计数攒得更快；但空间电荷会把脉冲在时间上拉宽，快过程就被抹平了。

先抓重点

核心问题
把许多弱电子脉冲累加起来，能看清一个强脉冲会模糊掉的快过程吗？
一句话直觉
先弄清每一帧是怎样采集的，再去解读拟合结果。

核心数学模型

高斯宽度合成的时间分辨

σt2=wp2+we2+wsc28ln⁡2+σj2wsc=0.004 ps (Ne−1)2/3\begin{aligned}\sigma_t^2&=\frac{w_p^2+w_e^2+w_{\mathrm{sc}}^2}{8\ln2}+\sigma_j^2\\w_{\mathrm{sc}}&=0.004\,\mathrm{ps}\,(N_e-1)^{2/3}\end{aligned}

脉冲宽度按半高全宽给出，抖动按均方根给出。电荷展宽系数是设定的教学参数。

被时间分辨展宽的弛豫

R(t)=∫0∞e−u/τe−(t−u)2/(2σt2)2πσt duR(t)=\int_0^\infty e^{-u/\tau}\frac{e^{-(t-u)^2/(2\sigma_t^2)}}{\sqrt{2\pi}\sigma_t}\,du

正延迟表示电子在泵浦之后到达样品。高斯函数的面积为一。

由相机计数得到的对比度

ci=1−Ci/C0(a^,τ^)=arg⁡min⁡a≥0,τ∑i[ci−aR(ti;τ)]2\begin{aligned}c_i&=1-C_i/C_0\\(\widehat a,\widehat\tau)&=\arg\min_{a\ge0,\tau}\sum_i[c_i-aR(t_i;\tau)]^2\end{aligned}

曲线由固定的 20 纳米圆形区域和单独记录的未泵浦图像得出。最小二乘残差只描述拟合情况，不是寿命的不确定度。

常见难点

残差小，不等于实验完全分辨

容易误解残差小，就证明真实实验已经完全分辨。

正确理解残差只反映这个简化模型内部的一致程度。这是合成的 200 千伏透射像模型。一个因果的指数特征，被泵浦、电子脉冲和时间抖动的高斯宽度展宽。空间电荷造成的时间和空间展宽用明确给出的假设系数，既不是库仑力求解，也不是仪器标定。每个延迟都从一块制备相同的新样品开始。频闪模式下，这块样品随后被反复激发；不可逆预设在第一次泵浦后就留下永久改变。单发模式在每个延迟只用一个脉冲，每次换一块新样品，所以它不是同一个不可逆事件的连续影像。拟合只用相机上固定的区域和记录的未泵浦参考，读不到设定的寿命。散粒噪声、共用参考带来的相关性和有限采样都保留着。模型不含 CTF、衍射、脉冲压缩、速度失配、热积累和损伤求解。平面和束流路径只是示意。

动手实验

  1. 01

    规划脉冲方案

    预测每个脉冲的电子数增加后，计数和脉冲宽度会怎样变。

    你会看到： 总电子数相同时，用许多温和脉冲可以避开模型设定的空间电荷展宽。
  2. 02

    采集延迟序列

    记录 31 个延迟帧和一幅未泵浦参考，再选一帧记录下来的图像。

    你会看到： 相机存的是实空间图像计数，时间曲线由这些计数算出。
  3. 03

    拟合存储的计数

    提交弛豫拟合，检查由计数得到的曲线和残差。

    你会看到： 拟合振幅吸收了空间模糊；响应宽度是已知的，来自脉冲标定。
  4. 04

    检验过程能否重复

    比较单发与不可逆频闪采集。

    你会看到： 如果测量把样品不同经历下的信号平均在一起，计数再多也救不回来。
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