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Sandbox Physics

E41 · 连续旋转衍射

MicroED：旋转、积分与基元拟合

晶体只转过有限角度，衍射能沿哪些方向定出原子位置？ 只能沿转到的那些方向定。晶体连续旋转，衍射斑一个个扫过探测器，但转角有限，只采到倒空间的一部分，也就是一部分衍射斑。拟合出的原子位置只在采到的方向上可靠，没转到的方向约束很弱。

让晶体连续旋转，同时记录衍射帧。用已知晶胞给斑点标指数，把测到的斑点计数积分，再拟合给定的双原子基元。

交互模型MicroED：旋转、积分与基元拟合
传感器记录总计数—\text{—}
有限目录完整度—\text{—}
拟合第二原子分数坐标 x—\text{—}
测量拟合相对均方根误差—\text{—}
更多测量与实验目标
存储帧数—\text{—}
记录总入射剂量—\text{—}
所选记录倾斜—\text{—}
接受索引反射数—\text{—}
拟合第二原子分数坐标 y—\text{—}
拟合第二原子分数坐标 z—\text{—}
独立候选损失间隔—\text{—}
实验目标—\text{—}

物理教程

MicroED：旋转、积分与基元拟合

背景让晶体连续旋转，同时记录衍射帧。用已知晶胞给斑点标指数，把测到的斑点计数积分，再拟合给定的双原子基元。

为什么值得理解一次旋转只能覆盖倒空间的一部分，覆盖多少，限制了拟合能告诉你哪些原子位置。

先抓重点

核心问题
晶体只转过有限角度，衍射能沿哪些方向定出原子位置？
一句话直觉
基元能拟合得多好，取决于实际测到了多少倒空间。

核心数学模型

旋转的倒易点阵与埃瓦尔德球相交

q=Ry(θ)gqz+λ∣g∣22=0(X,Y)=Lλ(qx,qy)\begin{aligned}\mathbf q&=R_y(\theta)\mathbf g\\q_z+\frac{\lambda|\mathbf g|^2}{2}&=0\\(X,Y)&=L\lambda(q_x,q_y)\end{aligned}

倒易格点穿过弯曲的埃瓦尔德球时出现斑点，斑点在相机上的位置按近轴近似计算。传感器大小有限，大角度的斑点会落到外面。

双原子基元的结构因子

ϕhkl=2π(hx2+ky2+lz2)Fhkl=1+2eiϕhkl∣Fhkl∣2=5+4cos⁡ϕhkl\begin{aligned}\phi_{hkl}&=2\pi(hx_2+ky_2+lz_2)\\F_{hkl}&=1+2e^{i\phi_{hkl}}\\|F_{hkl}|^2&=5+4\cos\phi_{hkl}\end{aligned}

第一个原子固定在原点。振幅已知、坐标范围受限，能排除一部分歧义，但反演带来的歧义和相位的限制依然存在。

积分斑点计数并拟合基元

Mhkl=∑j,p∈ACj,p−bNAI^hkl=Mhklvhkle0.05∣g∣2(r^2,S^)=arg⁡min⁡r2,S≥0∑hkl(I^hkl−S∣Fhkl∣2)2\begin{aligned}M_{hkl}&=\sum_{j,p\in A}C_{j,p}-bN_A\\\widehat I_{hkl}&=M_{hkl}v_{hkl}e^{0.05|\mathbf g|^2}\\(\widehat{\mathbf r}_2,\widehat S)&=\underset{\mathbf r_2,S\ge0}{\arg\min}\\&\quad\sum_{hkl}(\widehat I_{hkl}-S|F_{hkl}|^2)^2\end{aligned}

用已知晶胞标指数，扣除标定好的背景，再校正摇摆斜率和给定包络，最后拟合一个公共尺度。缺失或太弱的反射不参与拟合。

常见难点

模型的局限

容易误解任务过关，就等于从实验中解出了真实结构。

正确理解这个教学类比比较弱散射与局部三束近似，不求解蛋白质结构，也不是定量冷冻电镜软件。正交晶胞边长设为 0.5、0.6、0.7 纳米，点散射振幅为 1 和 2，第一个原子固定在原点。斑点按已知晶胞和取向标指数，积分强度只来自测到的帧计数。第二个原子在有限的分数坐标网格上拟合，尺度因子自由。摇摆曲线取高斯形，斑点紧凑、没有拖影，散射强度和形状因子包络都是给定的。可选的多重散射分支在埃瓦尔德球交点耦合入射波、所选反射和一个辅助反射，再乘指定的高斯摇摆包络，用来观察厚度引起的干涉及运动学拟合偏差；它不求整个晶体的完整动力学解。不含束流损伤、冰背景、探测器饱和和相位求解，也不声称达到实测分辨率。传感器边缘外和缺失角度里的数据不会补出来。

动手实验

  1. 01

    把散射偏差与缺失数据分开

    选择多重散射预设，保持宽旋转范围和高剂量，再切换到运动学散射，重新采集、积分、拟合。

    你会看到： 波之间的耦合重新分配反射强度。用运动学模型拟合这组计数，即使角度覆盖很宽，仍会留下系统残差，最佳坐标也会偏移。关掉计数噪声后，偏差依然存在。
  2. 02

    规划旋转范围

    设定旋转范围、帧宽、剂量和有效相机长度，再选一个虚构的基元。

    你会看到： 相机长度越长，斑点分得越开，但也可能有斑点跑出传感器边缘。
  3. 03

    边转边记录

    采集一组旋转序列，再挑选存下的帧来看。

    你会看到： 每一帧累加自己那一小段旋转角度里的曝光。旋转范围窄，倒空间就有一部分测不到。
  4. 04

    给斑点标指数并积分

    用已知晶胞和角度标定，选好孔径半径，再执行积分。

    你会看到： 孔径太小会漏掉斑点尾部。太弱、被裁切、相互重叠或在边缘只露出一部分的反射都会被剔除。
  5. 05

    拟合第二个原子

    拟合第二个原子，对比测得强度和拟合强度，再看损失随坐标变化的剖面。

    你会看到： 第一个原子、晶胞和散射振幅都是事先给定的，所以这是受限的精修，不是一般意义上的相位求解。
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