谐波带来了带宽,却还不能计时
气体产生的高次谐波提供了很宽的极紫外光谱,正是极短脉冲需要的带宽。L’Huillier 的工作帮助建立并解释了这种光源。可是宽谱本身定不下脉宽,各频率的相对相位决定它们能否在一个突发内集中叠加。等间距的谐波梳即使改变相位,仍会在时间上重复;要选出孤立突发,还得控制谐波何时发出、选取哪一段光谱。
2023 年的科学背景把造出这种光和测量它分成两件事。测量在 2001 年完成:Agostini 团队表征了一串脉冲,每个突发约 250 阿秒;Krausz 团队表征了单个孤立脉冲。脉冲串和孤立脉冲在时间上结构不同,一个结果不能顶替另一个。
RABBIT:两条路通向同一个电子能量,彼此干涉
电子可以经两条路到达同一个末能量:吸收较低的一条极紫外谐波,再吸收一个红外光子;或者吸收下一条较高的奇次谐波,再放出一个红外光子。红外光参与的这一步,让电子出现在两条谐波峰之间的边带。两条路径互相干涉,扫描红外延迟时,边带产额就随之振荡,振荡相位带着两条谐波的相位差。
这个相位差有两部分:极紫外光自身的谱相位,以及原子双光子跃迁贡献的相位。所以测到的相位不能直接当成光源发光的时刻。要重建脉冲串,还得知道各条谐波的幅度,并写明原子那部分相位怎样修正或近似。
条纹法:红外场按释放时刻推动电子
对单个极紫外突发,同步的红外场会改变光电子的末动量,改变多少取决于电子在哪一刻被打出。记下电子能量随延迟的变化,时间信息就变成一张谱图。Hentschel 等人在摘要中报告,软 X 射线脉冲时长 650 阿秒,不确定度 150 阿秒。
在最简单的经典图像里,从电子释放时刻起积分电场力,并假定红外脉冲结束后矢势为零。采用下式的电场约定、元电荷取正值,动量改变量就带负号。这个偶极近似忽略磁力、剩余离子的库仑场和散射。
脉宽是靠测量模型推出来的
两种方法都要用测量模型,从能量—延迟数据推出脉宽;模型对靶原子、辅助红外场和还原方法都有假设。它们都没有逐帧拍下电子轨道。比较不同实验报告的延迟时,相位约定和原子响应都要考虑。
啁啾脉冲放大(CPA)提供强而短的驱动光,但不测谐波相位,也不还原阿秒脉冲。所以本站的飞秒光源 Lab 不能算作阿秒测量仪器。
先看测到的谱图,再看还原出的脉冲
读到一个脉宽结果时,把测到的边带振荡或条纹轨迹放在旁边,弄清它用了哪种原子相位修正或传播近似。所链 CPA 模型只讲驱动光怎样产生;阿秒脉冲测量是另一项任务,模型没有涉及。