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title: "时间 ARPES：脉冲与弛豫互动实验｜Sandbox Physics"
description: "时间分辨 ARPES 测到的衰减，反映真实寿命，还是脉冲本身的长度？两者都在里面。真实弛豫被泵浦和探测脉冲的有限时长抹宽，才成了测到的衰减。"
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last_modified: "2026-10-27"
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E55 · 光电子谱学

# 时间 ARPES：脉冲与弛豫

**时间分辨 ARPES 测到的衰减，反映真实寿命，还是脉冲本身的长度？** 两者都在里面。真实弛豫被泵浦和探测脉冲的有限时长抹宽，才成了测到的衰减。拟合时要放进标定过的时间响应，算出的寿命才可信；即使这样，结果也还取决于所选动力学模型。

泵浦合成表面，扫描探测延迟，在每张记录谱里对固定的能量—动量窗口求和。在脉宽、谱带宽和每脉冲电子数之间取舍，再把时间响应纳入拟合，求出弛豫时间。

> 交互仿真：在浏览器中打开本页，即可调整参数并运行模型。

模型假设

合成的基态带和泵浦后的高斯带，演示每个脉冲都同样重复的扰动。激发占据假定按单一的 600 fs 指数衰减，泵浦之后才开始；幅度等于以毫焦每平方厘米计的通量乘 0.12。这不是微观材料计算，激发模型也不守恒粒子数。泵浦和探测都是高斯强度脉冲，互相关宽度按平方和开方。探测脉冲是变换极限高斯脉冲，带宽—脉宽乘积为 1.824951 eV fs，不考虑啁啾。经验空间电荷模型中，每脉冲每多发射一个电子，峰位移动 0.01 eV，半高全宽增加 0.012 eV；不求解库仑作用，也不是通用的仪器校准。重复频率只改变计数率，不改变单脉冲电荷；不考虑累积加热。允许的最长延迟区间也远短于脉冲周期，假定样品在两个脉冲之间完全恢复。接地功函数为 4.5 eV。谱在有限网格上加高斯能量响应和角度响应，边界做钳位延拓。每次延迟扫描记录九张独立的谱；选定延迟的那张谱另有独立噪声。门固定为 0.08–0.38 eV、正负 0.2 逆埃，从存储像素中求和。只用这些和拟合弛豫时间、非负幅度和背景，可以选择与输入宽度的时间响应做卷积。已知占据是单独列出的参考，不进入拟合。剖面界限取卡方增加一的条件区间，不保证覆盖率，也不含系统不确定度。拟合落在边界、信号太弱、残差过大或剖面过宽时，不报告弛豫时间。频闪采集追踪不了不可逆的单次事件。光学延迟线长度只是示意，不由图中路径推算；动画不推进物理延迟，也不采集帧。探测器用对数增益，角度成像经过放大，通量和分析器的等效高斯线宽都是假设；不包含真实的垂直动量色散、相干声子、泵浦矩阵元、多光子伪影和损伤。期望计数低于 40 用泊松噪声，高于 40 用取整的高斯近似。

物理教程

## 超快时钟也有有限响应

**背景** 红外泵浦扰动表面态，每个脉冲带来的扰动都一样。随后延迟到达的真空紫外探测脉冲打出光电子，分析器记录它们的能量和角度。

**为什么值得理解** 测到的衰减里，既有材料自身的弛豫，也有泵浦与探测的互相关。探测脉冲越短，时间响应越好，光谱却越宽。

先抓重点

- **核心问题**: 测到的衰减反映的是弛豫时间，还是探测脉冲本身？
- **一句话直觉**: 用泵浦之后才开始的衰减，与校准过的时间响应卷积，去拟合延迟扫描的门计数。提高重复频率能增加计数，又不会让每个脉冲挤进更多电子。

### 核心数学模型

#### 高斯变换极限

$$
\Delta E_{pr}\,\Delta t_{pr}=4\ln 2\,\hbar
$$

两个宽度都是强度半高全宽，单位为 eV 和 fs。这个关系适用于没有啁啾的变换极限脉冲。

#### 泵浦—探测互相关

$$
\Delta t_{cc}=\sqrt{\Delta t_p^2+\Delta t_{pr}^2}
$$

高斯强度脉冲的宽度按平方和开方合成。

#### 门计数的拟合模型

$$
\begin{aligned}C(\Delta t)&=B+A\,q(\Delta t)\\q&=f*g_\sigma\\f(t)&=e^{-t/\tau}\Theta(t)\end{aligned}
$$

阶跃函数让衰减只在泵浦之后出现，再与给定的高斯响应卷积。拟合从九张存储谱估计背景、幅度和弛豫时间。

#### 平均发射电子速率

$$
R=f_{rep}n_e
$$

平均速率相同，每个脉冲里的电子数可以不同，空间电荷展宽也就不同。

### 常见难点

#### 弛豫时间取决于时间响应

**容易误解** 直接拟合衰减，总能得到材料的弛豫时间。

**正确理解** 时间响应宽时，早期延迟的计数会变。要拟合卷积后的模型，并检查残差。

#### 单脉冲电荷不等于平均速率

**容易误解** 平均电子速率相同，空间电荷就相同。

**正确理解** 空间电荷取决于一个脉冲里挤了多少电子。想保住计数，就提高重复频率，同时降低每个脉冲的电荷。

### 动手实验

1. 01

   #### 预测脉宽取舍

   比较“恢复弛豫时间”和“短脉冲展宽能量”。

   **你会看到：** 短脉冲让时间响应变窄，能量谱却变宽。

2. 02

   #### 拟合记录的门计数

   打开“拟合纳入时间响应”，点“核对目标”，再移动“选定泵浦—探测延迟”。

   **你会看到：** 选定延迟的图像会变，单独采集的延迟扫描和拟合出的弛豫时间不变。

3. 03

   #### 检验时间响应和单脉冲电荷

   先选“忽略宽时间响应”，再把响应重新打开。然后和“相同平均速率，拥挤脉冲”比较。

   **你会看到：** 纳入响应后，同一组计数的拟合结果变了。平均速率相同，能量位移和展宽却可能不同。

物理结论

拟合出的弛豫时间取决于响应和动力学模型。频闪测量要求每次激发都一样，样品还要在两个脉冲之间恢复。

场、流体与物质 · 入门路径

## 从电场到电子显微镜

先看懂电场、学会操控带电粒子，再算出电子的波长，用电子束观察晶体和表面。

[从这里开始 → **看见电场** 在偶极子周围移动探针，看电场是不是总指向电势地形的下坡方向。 观察 · 8 分钟](https://sandboxphysics.com/zh/labs/electric-field/)

1. [1 看见电场](https://sandboxphysics.com/zh/labs/electric-field/)
2. [2 电荷在场中转弯](https://sandboxphysics.com/zh/labs/charged-particle/)
3. [3 电子波长与加速电压](https://sandboxphysics.com/zh/labs/electron-wavelength/)
4. [4 电子衍射与倒空间](https://sandboxphysics.com/zh/labs/electron-diffraction/)
5. [5 TEM 明场、暗场与选区衍射](https://sandboxphysics.com/zh/labs/tem-mode-selector/)
6. [6 SEM 二次电子表面形貌](https://sandboxphysics.com/zh/labs/sem-topography/)

[查看完整路径 →](https://sandboxphysics.com/zh/topics/fields-and-matter/#starter-path)